В [1] была проведена априорная оценка геохимических барьеров в процессе миграции радионуклидов по гидрологическим путям и выявлен ряд основных факторов влияющих на изменение миграционных форм, физико-химического состояния радионуклидов, как источников ионизирующих излучений, в процессе прохождения геохимических барьеров. Данные факторы легли в основу исследований по состоянию радионуклидов и их химических аналогов в природных водах. В ультраразбавленных системах гидросферы радионуклиды могут находиться в ионном состоянии, образовывать истинные коллоиды или псевдоколлоиды. Оценка состояния и трансформации миграционных форм радионуклидов в поверхностной части гидросферы предполагает количественную характеристику содержания различных химических, физических и физико-химических форм отдельных радионуклидов.
Рассмотрим существующие тенденции в решении указанной задачи. Исходные формы радионуклидов в составе эоловых выпадений делят на две большие группы:
1) мобильные, хорошо растворимые и доступные для взаимодействия с различными компонентами гидросферы;
2) устойчивые, слаборастворимые и, соответственно, малодоступные для взаимодействия с различными компонентами гидросферы соединения; обычно представленные твердыми частицами различного состава и происхождения.
В результате взаимодействия с компонентами гидросферы, исходные формы радионуклидов могут существенно трансформироваться. В частности, радионуклиды из состава мобильных соединений могут переходить в стабильные, практически недоступные для взаимодействия с компонентами гидросферы. И наоборот, исходно устойчивые твердые частицы эоловых выпадений могут постепенно выщелачиваться, с освобождением ионных форм радионуклидов и переходом их в мобильное состояние. Однако в большинстве случаев первичные взаимодействия радионуклидов осуществляются через раствор, т.е. начальным актом взаимодействия является переход радионуклидов в гидросферу в ионной форме. После выщелачивания начинаются процессы трансформации миграционных форм радионуклидов. В дальнейшем транспорт и трансформации миграционных форм радионуклидов в поверхностной части гидросферы определяются процессами гидродинамики поверхностных водных систем, ландшафтно-геохимическими и гидрометеорологическими условиями, состоянием радионуклидов, их эволюцией и т.п.
Известно, что миграция и включение радионуклидов в процессы трансформации миграционных форм в гидросфере осуществляются по двум специфическим ветвям:
1) гидрологической (временные водотоки, водохранилища, озера, ручьи, реки, эстуарий, море, мировой океан);
2) гидрогеологической (зона аэрации, зона насыщения).
Состояние радионуклидов в гидросфере, как и состав удерживающих их индивидуальных соединений (природных носителей), не являются постоянными во времени. Постепенно происходит трансформации одних миграционных форм радионуклидов в поверхностной части гидросферы в другие, а также пространственное перемещение радионуклидов водными потоками. Совокупность всех этих процессов определяют как поведение радионуклидов в гидросфере. Под поведением радионуклидов в гидросфере понимают их участие в процессах трансформации состояния и массопереноса различной природы. Это процессы сорбции и десорбции, растворения, осаждения и соосаждения, комплексообразования, необратимого выноса из гидросферы и т.д. Поведение, как и состояние разных радионуклидов, существенно зависит от химической природы радионуклида и, что не мало важно, общего времени их нахождения в гидросфере. В связи с этим следует различать:
а) первичные взаимодействия радионуклидов с компонентами гидросферы;
б) вторичные процессы их трансформации и пространственного перераспределения в гидросфере в целом.
Первичное распределение не является стабильным. Радионуклиды, подобно всем элементам, входящим в состав гидросферы, включаются в процессы трансформации миграционных форм радионуклидов в поверхностной части гидросферы, частично мигрируют за пределы гидросферы. В процессе трансформации миграционных форм радионуклидов в поверхностной части гидросферы происходит перераспределение радионуклидов по различным компонентам и формирование основных групп, содержащих радиоактивные элементы. Через какое-то время, обычно равное нескольким годам, состояние радионуклида в гидросфере и соотношение между формами и основными водными потоками относительно стабилизируются. Процессы вторичного перераспределения радионуклидов между природными объектами направлены на стабилизацию состояния радионуклида в гидросфере, т.е. на установление стабильных соотношений между формами радионуклидов, стабилизацию потоков массопереноса, составляющих гидрогеохимический цикл каждого радионуклида, и выравнивание противоположно направленных потоков массопереноса радионуклидов.
Таким образом, общая направленность процессов изменения состояния и поведения радионуклидов, охарактеризована как стремление к равновесному состоянию. Однако, истинное равновесие в гидросфере, как термодинамической открытой системе, не может быть достигнуто, поскольку существуют отдельные необратимые процессы с участием радионуклидов, происходящие на различных уровнях структурной организации гидросферы: необратимое сорбционное закрепление форм радионуклидов, необратимый вынос радионуклидов из гидросферы и др. Поэтому применительно к состоянию и поведению радионуклида более подходит понятие квазиравновесного состояния, хотя в литературе в том же смысле иногда используют и другие термины.
Широкое толкование термина «состояние радионуклида» требует целого комплекса работ по определению отдельных характеристик форм нахождения радионуклидов в природных водах и их моделей. Обозначим некоторые методические особенности исследований состояния радионуклидов в гидросфере. В силу специфики работы с радионуклидами, как источниками ионизирующих излучений, предпочтительными являются не контактные методы, например, метод математического моделирования. Общий подход к физико-математическому описанию первого геохимического барьера первой стадии миграции радионуклидов по гидрологическим путям, выщелачивания «горячих» частиц и накопления радионуклидов в подвижной форме базируется на использовании уравнения формальной кинетики для необратимого процесса. В частности, самопроизвольно протекающие процессы деструкции описываются кинетическим уравнением реакции первого порядка. В результате конкуренции процессов выщелачивания нуклидов из «горячих» частиц, необменного поглощения ионных форм нуклидов и радиоактивного распада радионуклидов содержание мобильных форм радионуклидов проходит через максимум.
Возможно применение математической модели переноса радионуклидов в одномерном однородном потоке с учетом следующих условий:
1) имеются две фазы содержащие радионуклид: радионуклид в гидросфере (раствор или взвешенные частицы) и радионуклид в донных отложениях;
2) между фазами происходит обмен радионуклидом. При этом в расчетах применяют следующие условия: поток радионуклида в растворенную (взвешенную) фазу пропорционален загрязнению верхнего слоя донных отложений и поток радионуклида из гидросферы в донные отложения пропорционален концентрации радионуклида в гидросфере;
3) процесс взаимообмена радионуклидов происходит в пределах равнодоступного слоя заданной толщины;
4) в донных отложениях происходит миграция радионуклидов по закону Фика;
5) в объеме гидросферы радионуклиды переносятся потоком воды и перемешиваются за счет турбулентной диффузии;
6) на участке переноса радионуклидов водным потоком отсутствуют области устойчивых водоворотов;
7) общий водный расход боковых притоков пренебрежимо мал по сравнению с расходом в основном русле на расчетном участке гидросферы;
8) процессы миграции радионуклидов в продольном и поперечном направлениях гидросферы независимы.
Кроме перечисленных основных положений, учитывающих, в некоторой степени, состояние радионуклидов, делаются дополнительные упрощения: пренебрегают продольной турбулентной диффузией радионуклидов по сравнению с адвективным переносом; считают, что радионуклиды равномерно распределены поперек русла; пренебрегают радиоактивным распадом радионуклидов. Подобный метод использован в обобщенном моделировании поведения источников ионизирующих излучений в процессе прохождения геохимических барьеров [2], но в нем не учитываются эффекты изменения, трансформации миграционных форм, физико-химического состояния источников ионизирующих излучений, участвующих в указанном процессе. Не менее масштабное математическое моделирование миграции цезия-137 в цепочке: сбросы Красноярского горно-химического комбината – река Енисей – Карское море, подкрепленное натурными наблюдениями, проведено в [3]. Однако, не смотря на упоминание «подвижных форм» радионуклидов, математического моделирования трансформации миграционных форм не проведено, что связано с трудностями методического, информационного и алгоритмического характера [4].
Информационные проблемы связаны с трудностями обобщения экспериментальных данных по трансформации миграционных форм радионуклидов в процессе прохождения геохимических барьеров, и, прежде всего в силу недостаточности баз таких данных.
Резюмируя, следует заметить, что в исследованиях, использующих не контактные методы, например, метод математического моделирования, в большей или меньшей степени учитываются параметры, характеризующие состояние радионуклида в гидросфере. В тоже время, существуют информационные проблемы, связанные с недостаточностью экспериментальных баз данных по трансформации миграционных форм радионуклидов в процессе прохождения геохимических барьеров.