Северо-запад Российской Федерации в период ядерных испытаний на Новой Земле, испытаний в мировой практике, Чернобыльской аварии и аварии на АЭС в Фокусиме, проведений подземных ядерных взрывов в мирных целях, а также для устранения аварий при добыче нефти и газа подвергся существенному воздействию техногенной радиоактивности. В этой связи необходимо проведение радиоэкологических исследований компонентов природной среды региона. Основным концентратором радионуклидов являются донные осадки, которые поглощают более 80 % радиоактивности [1]. Донные отложения озер – важный компонент озерной экосистемы – являются носителем полной информации истории развития водоемов [2] и служат накопителем вредных для здоровья населения элементов. В результате долговременного накопления радионуклидов донные осадки могут стать источником вторичного радиоактивного загрязнения водных объектов и их постепенного распространения в компонентах окружающей среды, вовлечения в пищевые цепи и дополнительного облучения человека [3, 4].
В связи с особой актуальностью изучения радиоактивности в донных осадках нами были проведены исследования техногенных и естественных радиоактивных элементов в донных отложениях ряда озер Архангельской области и республики Карелия. Исследования выполнены научным коллективом лаборатории экологической радиологии Федерального исследовательского центра комплексного изучения Арктики имени академика Н.П. Лаверова Российской академии наук. В пределах Архангельской области были изучены 5 озер: Чидвозеро, Светлое, Святое, Лача и Холмовское. На территории республики Карелия были опробованы 14 озер: Каменное, Космозеро, Нижнее Куйто, Среднее Куйто, Верхнее Куйто, Сегозеро, северная часть Онежского озера, а также ряд небольших озер примыкающих к крупнейшему в регионе горнодобывающему предприятию – Костомукшскому горно-обогатительному комбинату, эксплуатирующему одноименное месторождение железистых кварцитов (Костомукшское, Поппиярви, Кенто, Ломо, Кариянги, Окуневое, Ламбина-1 и Ламбина-2). Схема расположения опробованных озер показана на рис. 1.
Материалы и методы исследования
Представленные в работе материалы являются результатом исследований естественной и техногенной радиоактивности в донных осадках озер Архангельской области и Республики Карелия, которые проводились в течение 5 лет, с 2012 по 2016 гг. Из 19 исследованных озер было отобрано более 300 проб донных отложений, что позволило получить представительный массив данных.
Пробы донных отложений отбирались с моторной лодки ковшом-дночерпателем, места отбора фиксировались GPS-навигатором, пробы помещались в пластиковые пакеты и маркировались, данные о пробах фиксировались в полевом журнале. В лабораторных условиях пробы высушивались до воздушно-сухого состояния, исследовался их гранулометрический состав, далее пробы высушивались в сушильном шкафу при температуре 105 °С до постоянной массы.
После взвешивания пробы донных осадков помещались в сосуд Маринелли для измерения активности радионуклидов методом гамма-спектрометрии. Регистрация гамма-излучений от счетного образца донных отложений, а также обработка спектров проводилась с использованием программно-аппаратурного комплекса «Прогресс-гамма» ФВКМ.412131.002-03 [5].
Калибровка гамма-спектрометра по энергии для контроля за сохранностью параметров установки проводилась после каждого измерения с использованием комбинированного контрольного источника ОИСН-137-1 в сосуде Маринелли – 1 литр. Обработка спектров, расчет значений активности и погрешности производились с использованием программного обеспечения ПРОГРЕСС.
Минимальное время экспонирования счетного образца составляло 3600 секунд. Однако в зависимости от активности пробы время экспонирования в отдельных образцах со слабой активностью увеличивалось.
Результаты исследования и их обсуждение
Результаты исследований естественной и техногенной радиоактивности в донных отложениях озер республики Карелия и Архангельской области в обобщенном виде показаны в таблице. В таблице результаты измерений гамма-активности изотопов в пробах донных осадков рассчитаны как среднеарифметическое отдельно по каждому озеру. Пространственно сближенные небольшие озера на территории, примыкающей к Костомукшскому железорудному месторождению, рассматривались как единый объект. Наиболее наглядно особенности распределения радионуклидов отражены на рис. 2, где изученные объекты расположены в зависимости от географического положения – с запада на восток.
Характер распределения антропогенного изотопа цезия-137 в донных осадках исследуемых озер имеет ряд особенностей. В донных осадках озер Архангельской области активность цезия-137 изменяется в пределах от < 1 до 124 Бк/кг. Для озер Карелии характерен значительно более широкий разброс значений от < 1 до 873 Бк/кг. При этом просматривается зависимость изменения активности цезия от долготы, на которой находятся озера. Так, с продвижением на запад концентрация радиоцезия в донных отложениях значительно возрастает, достигая на долготе 30 ° в.д. – границе исследуемой площади близ государственной границы с Финляндией, максимальных величин. Данная зависимость выражается коэффициентом корреляции – 0,46. Вероятнее всего, такая закономерность объясняется особенностями глобальных выпадений радиоцезия в период испытаний ядерного оружия и аварии на Чернобыльской АЭС. Известно, что плотность отложения «чернобыльского» 137Cs на северо-западе России более низкая, по сравнению с расположенными западнее Швецией и Финляндией. Плотность отложения 137Сs на почвенный покров в Швеции составила до 85 кБк/ м2, в Финляндии до 67 кБк/м2, в то время как на Кольском полуострове и в Карелии отложение 137Сs было менее 10 кБк/м2 [6].
226Ra – щелочноземельный элемент, промежуточный продукт распада урана-238. Его кларк в земной коре составляет 36,8 Бк/кг, в почвах – 29 Бк/кг [7]. Средние значения активности 226Ra в донных отложениях изученных озер Архангельской области не превышают кларковых значений. В отдельных пробах донных осадков фиксируется превышение кларка в среднем в два раза (Лача, Светлое). Схожая картина характерна и для некоторых Карельских озер, за исключением оз. Верхнее и Нижнее Куйто, а также небольших озер в районе Костомукшского железорудного месторождения, где отмечены значения 98, 134,7 и 82,1 Бк/кг соответственно. Кроме этого, существенное отклонение от среднего значения активности 226Ra в донных осадках Онежского озера отмечено в Петрозаводской губе (78,1 Бк/кг).
Рис. 1. Карта-схема расположения опробованных озер
Средние значения удельной активности радионуклидов в донных отложениях исследованных озер
|
№ п/п |
Название озера |
Удельная активность изотопов, Бк/кг |
|||||
|
137Cs |
226Ra |
232Th |
40K |
||||
|
Республика Карелия |
|||||||
|
1 |
Озера в районе Костомукшского железорудного месторождения |
179,7 1–547,7 |
38,7 4,8–82,1 |
27,6 4,9–83,8 |
366,8 16–890 |
||
|
2 |
оз. Каменное |
86,7 10–873 |
16,3 2–76 |
16,2 1–45 |
230,9 27,9–624 |
||
|
3 |
оз. Верхнее Куйто |
41,9 6,9–85,5 |
25,4 4,3–98 |
22,9 12,9–36,3 |
366,6 205,3–539 |
||
|
4 |
оз. Среднее Куйто |
25,4 11–54,9 |
24,53 5,4–134,7 |
24,9 18,4–29,6 |
435 300–500 |
||
|
5 |
оз. Нижнее Куйто |
25,1 6,6–50,8 |
11,7 6,4–16,9 |
18,6 6,1–41,1 |
427,9 312,6–545 |
||
|
6 |
оз. Сегозеро |
30,6 3,9–81,6 |
18,1 8,5–35,5 |
22,1 9,3–51,4 |
492,8 339–836 |
||
|
7 |
оз. Космозеро |
10,3 1–36 |
13,8 2–50,5 |
26,1 7–41 |
377,4 82–546 |
||
|
8 |
оз. Онежское |
29,9 1,3–92,8 |
15,6 4,5–78,1 |
23,8 4–42,8 |
453,2 225–646 |
||
|
Архангельская область |
|||||||
|
9 |
оз. Лача |
38,7 1,4–71 |
25,3 12,5–49,6 |
24,8 13,4–30,6 |
407,2 334–471 |
||
|
10 |
оз. Святое |
34,2 0,6–111,7 |
19,2 2,7–52,6 |
31,7 12,3–54,9 |
424,8 226,9–599 |
||
|
11 |
оз. Холмовское |
23,0 2,1–71 |
13,7 4,4–24,3 |
20,1 5,5–32,6 |
530,7 404,4–663 |
||
|
12 |
оз. Чидвозеро |
37,8 2,1–124 |
24,4 8,2–45,8 |
23,0 8,5–34,2 |
368,6 137–647 |
||
|
13 |
оз. Светлое |
4,6 1–9,1 |
21,7 7,2–67,2 |
14,4 1,3–39,2 |
151,7 30–287,6 |
||
Примечание. Над чертой – средние значения, под чертой – минимальные и макcимальные значения.
Кларк 232Th в почве составляет 24,6 Бк/кг, для осадочных пород эта величина составляет 45 Бк/кг. Средние значения активности тория в донных осадках озер Карелии и Архангельской области находятся на уровне кларковых для почв, которые являются основным источником тория в донных отложениях. В отдельных пробах удельная активность тория повышена, но, как правило, не превышает 45 Бк/кг, типичных для осадочных пород. Исключение составляют озера вблизи Костомукшского горно-обогатительного комбината – оз. Окуневое и Поппиярви (до 83,8 Бк/кг).
Кларковое значение 40K в земной коре составляет 655 Бк/кг, кларк для почвы – 370 Бк/кг. В донных отложениях всех исследованных озер средние значения активности 40K не превышают кларковых для земной коры. В отдельных пробах удельная активность 40K также ниже кларка или близка к нему. Превышение кларковой величины выявлено в пробе, отобранной из оз. Сегозеро (836 Бк/кг), представляющей собой пелит с большим количеством крупных включений обломков коренных пород с высоким содержанием природного калия. Еще больше превышение кларковых значений калия-40 было выявлено в нескольких пробах донных отложений в озерах района Костомукшского месторождения железистых кварцитов (до 890 Бк/кг). Судя по всему, источник калия в донных осадках озер, примыкающих к Костомукшскому ГОКу – это наличие в разрабатываемых карьерах гранито-гнейсов, для которых концентрация калия составляет около 1000 Бк/кг.
Относительно форм нахождения радионуклидов в донных осадках можно судить по степени связи между изотопами. Так, корреляционная связь между 232Th и 40K характеризуется как умеренная положительная связь. Это объясняется тем, что данные радионуклиды преимущественно связаны с минеральной литогенной частью донных осадков. Связь активности радия с данными изотопами более слабая, что говорит о том, что радий, имея высокую миграционную активность, в большей степени связан с хемогенной и органогенной фракциями осадков и в меньшей степени с минеральной частью.
Между радиоцезием и торием, радиоцезием и калием зависимости не наблюдается, в то время как связь 137Сs и 226Ra выражается коэффициентом корреляции 0,71 и характеризуется как сильная положительная. Это говорит о том, что радионуклиды 137Сs и 226Ra концентрируются в одних и тех же фракциях донных отложений.
Значения активности естественных радиоактивных элементов в донных отложениях озер, не затронутых хозяйственной деятельностью человека, обусловлены активностью радионуклидов в почвах и коренных породах, уровнем континентального смыва и выносом из рек с обломочным материалом с последующим осаждением на дно. Однако с увеличением степени техногенной нагрузки на озера состав активности естественных радионуклидов существенно изменяется в сторону увеличения. Ярким примером в данном случае служат донные осадки озер, примыкающих к Костомукшскому ГОКу. Сброс пульпы, обогащенной радионуклидами коренных пород (гранито-гнейсов), из обогатительной фабрики приводит к существенному увеличению концентраций тория и калия в донных осадках.
Выводы
Изложенные в работе результаты исследований позволяют сделать следующие выводы.
Характер распределения цезия-137 в донных осадках подчиняется географическому положению исследованных озер. Так при продвижении на запад активность радиоцезия существенно возрастает, достигая близ границы с Финляндией (оз. Каменное) максимальных значений. Такая закономерность объясняется особенностями глобальных выпадений цезия в период испытаний ядерного оружия и аварии на Чернобыльской АЭС.
В целом средние значения активностей естественных радионуклидов в исследованных озерах Карелии и Архангельской области находятся на уровне кларковых. Флуктуации активности естественных радионуклидов главным образом зависят от литологического и гранулометрического состава осадков, а также от наличия органического вещества.
Рис. 2. Средние значения удельной активности 137Cs, 226Ra, 232Th, 40K в донных осадках озер Архангельской области и Республики Карелия. Примечание. *Небольшие озера в районе Костомукшского железорудного месторождения (Поппиярви, Кенто, Ломо, Кариянги, Окуневое, Ламбина-1 и Ламбина-2)
С увеличением степени техногенной нагрузки на озера под влиянием промышленных и горнодобывающих предприятий существенно ускоряется миграционная активность радионуклидов в компоненты природной среды, что отражается на составе радиоактивных изотопов донных отложений.
Работа выполнена при поддержке проекта УрО РАН № 15-15-5-48 и Гранта РФФИ №16-35-00153 мол_а.