Важнейшей задачей изучения окружающей среды является мониторинг радионуклидов в почвах вокруг крупных промышленных центров. Источниками поступления техногенных и естественных радиоактивных изотопов могут быть ядерные энергетические установки, закрытые, точечные источники излучения, химические соединения, применяемые в производстве и аварии. Среднемировое значение эквивалентной дозы для населения составляет порядка 3,5 м3 в год, тогда как вклад фонового гамма-излучения в эту дозу составляет не менее 15 %, не включая радон и космическое излучение [1]. Определение средних фоновых и повышенных значений активности изотопов вокруг промышленных предприятий является весьма нужным и интересным направлением.
Целью исследования являлся актуальный анализ содержания долгоживущих техногенных и природных радиоактивных изотопов в верхних почвенных горизонтах на территории в непосредственной близости к Северодвинскому промышленному району (СПР). Задача заключалась в том, чтобы определить значения активности таких техногенных и естественных радионуклидов, как 134Cs, 137Cs, 60Co, 152Eu, 154Eu, 40K, 226Ra, 232Th, 234U, 235U, 238U, в верхних горизонтах двух основных типов почв, встречающихся на данной территории. Группа таких радионуклидов, как 40K, 226Ra, 232Th, 234U, 235U, 238U, относится к природным и на постоянной основе, в большей или меньшей степени, содержится в почве и определяет естественный радиоактивный фон.
Первые два техногенных изотопа 134Cs, (Т1/2 2,06 лет), 137Cs (Т1/2 30,16 лет) весьма радиотоксичны [2]. Образуются преимущественно при делении ядер в ядерных реакторах, взрывах ядерного оружия, содержатся в радиоактивных выпадениях, радиоактивных отходах, сбросах заводов, перерабатывающих отходы атомных энергетических установок. Эти изотопы цезия одни из главных элементов радиоактивного загрязнения биосферы. Активно поглощаются растениями в обедненных кальцием торфяно-болотных почвах. Несмотря на то, что 134Cs имеет более короткий период полураспада, он обладает более жестким по сравнению с 137Cs излучением и большой активностью (4,7·1013 Бк/г) [3].
Не менее опасны и изотопы 58Co,60Co. В выбросах АЭС, эксплуатирующихся много лет, даже при безаварийной работе, возможно присутствие продуктов активации таких изотопов, как 60Со и других, являющихся следствием коррозии металла и активации растворенных веществ в воде первого контура. Даже при незначительных дефектах оболочек тепловыделяющих элементов продукты деления проникают в теплоноситель. Далее они распространяются по вентиляционным и канализационным системам. Кроме того, 60Co широко применяется в гамма-дефектоскопии для контроля и регулирования уровня расплавленного металла в плавильных печах непрерывной разливки, в гамма-толщиномерах и радиоизотопных электрогенераторах.
Высокотоксичными радионуклидами также являются 152Eu, (Т1/2 13,525 лет) 154Eu (Т1/2 8,601 лет) [4]. Источниками поступления изотопов европия могут быть разгерметизация и разрушение закрытых источников гамма-излучения на производстве, а также отголоски глобальных выпадений от испытаний ядерного оружия в атмосфере в 1960-х гг. Международный стандарт ISO 2919:1999 относит радиотоксичность европия 152Eu и 154Eu к той же группе B1 (высокая токсичность), что и токсичность промышленных радионуклидов 60Co и 137Cs [4]. Кроме того изотопы европия являются перспективными закрытыми источниками гамма-излучения для нужд промышленности, и их постоянный экологический мониторинг также необходим.
Естественные радиоактивные изотопы 40K (Т1/2 1,248·109 лет), 226Ra (Т1/2 1,6·103 лет), 232Th (Т1/2 1,405·1010 лет) вносят существенный вклад в радиационную обстановку местности [5]. Несмотря на то, что генотип человека сформировался на фоне облучения данными радионуклидами их повышенные концентрации в почве и других объектах биосферы оказывают угнетающее и канцерогенное воздействие на организм. Источником избыточного количества 40K в почве могут быть калийные удобрения, соли калия, использующиеся в гальванотехнике и аккумуляторах на предприятиях, при сушке газов в металлургии, варке стекла, ядерных реакторах. Следует отметить, что пероксид калия и супероксид калия используются для регенерации воздуха на подводных лодках. Источником поступления 226Ra в окружающую среду могут быть локальные свалки приборов со светомассой постоянного действия, применявшейся в 1970-х гг. 226Ra также может поступать в окружающую среду в виде продукта распада материнского альфа-активного изотопа 230Th, присутствующего в ядерных энергетических установках. 232Th применяется в атомной энергетике в высокотемпературных жидко-солевых реакторах совместно с ураном, плутонием и используется в металлургии в высокотемпературных печах.
Кроме того большой интерес представляют собой изотопы урана, содержащиеся как в природе, так имеющие и техногенное происхождение. Обогащенный и обедненный уран широко используется в промышленности, военном деле, медицине, науке в качестве радиационной защиты, источника ядерной энергии, ядерного оружия, брони, лучевой терапии и генераторов нейтронов [5]. Разумеется, в любой из этих отраслей возможны его утечки и выбросы, которые могут накапливаться в почвах и оказывать негативное влияние на здоровье человека, благодаря альфа-излучению и химической токсичности.
Материалы и методы исследования
Для решения поставленной задачи была выбрана территория, прилежащая к Северодвинскому промышленному району, на которой содержатся все возможные источники поступления в окружающую среду исследуемых радионуклидов. В ходе экспедиционных работ летом 2017 г. было отобрано 29 проб верхнего почвенного горизонта двух типов почв, которые обозначены как серия образцов SM-XX-17, где ХХ соответствует номеру точки отбора на рис. 1.
Рис. 1. Схема расположения точек отбора проб почв в районе Северодвинского промышленного района
Для болотно-подзолистого типа почв отбирались горизонты Ат-А1 на глубину 15 см. На местах с торфяно-болотным верховым типом почв отбирался горизонт Т на глубину до 15 см. В том и другом случае перед отбором проб лесная подстилка и сфагновый очес удалялись. Пробы отбирались титановой лопатой, маркировались и упаковывались в полиэтиленовые пакеты. После доставки в лабораторию пробы высушивались в сушильном шкафу при 70 °C и измельчались. Измерение проб производилось на гамма-спектрометре ORTEC с полупроводниковым детектором по геометрии Маринелли. Также был проведен цикл радиохимической подготовки проб для альфа-спектрометрических измерений изотопов урана на спектрометре «Прогресс-альфа». Работы проводились с использованием методики «Определение объемной активности изотопов урана 234 и 238 в пробах почв» [6]. Все результаты измерений подвергались обработке на программном обеспечении спектрометров для расчета результатов и контроля погрешности измерений на необходимом уровне.
Результаты исследования и их обсуждение
В результате проведенных исследований верхних горизонтов двух типов почв были определены значения активности вышеупомянутых радионуклидов. К торфяно-болотному верховому типу почв были отнесены 22 образца, сюда вошли пробы, отобранные в точках 1–8, 10, 12–15, 17–25. К болотно-подзолистому типу почв принадлежат 7 проб, отобранных в точках 9, 11, 16, 26–29.
Средние значения активности техногенных изотопов в торфяно-болотных верховых почвах составляют: 134Cs 2,32 (Бк/кг); 137Cs 21,92 (Бк/кг); 60Co 2,88 (Бк/кг); 152Eu 4,65 (Бк/кг); 154Eu 3,43 (Бк/кг) (рис. 2, а). В верхнем горизонте торфяно-подзолистых почв средняя активность искусственных изотопов варьирует от 2,18 до 29,19 Бк/кг (рис. 2, а). Активность 137Cs, 60Co и 154Eu несколько выше в верхних горизонтах торфяно-болотного верхового типа, чем в болотно-подзолистых почвах. Средние активности естественных радиоизотопов, таких как торий и калий, немного выше в болотно-подзолистом типе почв (рис. 2, б). Средние значения этих изотопов, обнаруженные на данной территории, составляют в болотно-подзолистой почве 5,85 Бк/кг, а в торфяно-болотной 8,70 Бк/кг. Средняя активность тория варьирует от 7,87 Бк/кг в болотно-подзолистой до 5,78 Бк/кг в торфяно-болотной почве. Калий-40 показывает средние значения активности 79,55 Бк/кг в торфяно-болотных верховых почвах, достигая 310,34 Бк/кг в болотно-подзолистом типе почв.
а) б)
Рис. 2. а) средняя активность техногенных гамма-активных изотопов в верхнем почвенном горизонте; б) средняя активность естественных гамма-активных изотопов в верхнем почвенном горизонте
По площади района исследования наиболее загрязненными техногенными радионуклидами являются участки в точках отбора проб 2, 4, 5, 6, 7, 9, 13, 20 в которых суммарная гамма-активность техногенных изотопов превышает 50 Бк/кг (рис. 3). Суммарная активность здесь варьирует от 58,3 Бк/кг (точка 2) до 132,1 Бк/кг (точка 7). Наибольший вклад в активность в этих пробах вносит 137Cs, аккумулируемый в основном в растительности и органическом веществе. Этим объясняется и то, что только одна точка 9 из вышеупомянутых относится к болотно-подзолистому типу почв, в которой зафиксировано значение гамма-активности выше 50 Бк/кг. В то время как остальные пробы (2, 4, 5, 6, 7, 13, 20) это торфяно-болотный тип почв с высоким содержанием органических веществ.
Рис. 3. Соотношение общей гамма-активности техногенных и естественных изотопов и их вклад в общую суммарную активность проб почв
Гамма-активность ряда естественных радионуклидов 40K, 226Ra и232Th, характеризуется на данной территории типичными фоновыми значениями. Суммарная активность в верхнем горизонте Т торфяно-болотных почв колеблется от 7,81 Бк/кг (точка 12) до 210,57 Бк/кг (точка 25) и соответствует фоновым значениям в данном типе почв. Разумеется, максимальный вклад в активность этой группы радионуклидов вносит 40К. Отобранные пробы, относящиеся к болотно-подзолистому типу почв, имеют активность несколько выше, чем торфяно-болотные в силу иного естественного минерального состава, имеющего больше калия. Максимальные значения суммарной активности достигают в данном типе почв 439,81 Бк/кг (точка 11). Повышенных значений указывающих на техногенное поступление 40K, 226Ra и 232Th в почву, на данной территории не выявлено.
Отсутствует также несбалансированность изотопов, которая указывает на техногенное воздействие на верхние слои почвы. Из рис. 3 видно, что вклад техногенных изотопов в общую активность почв иногда значительно превышает долю естественных изотопов. Например, в точках отбора проб 7, 12, 19 доля техногенных изотопов превышает вклад естественных изотопов в 2,8; 5,4 и 2,8 раза соответственно.
Интересно и то, что все эти точки относятся к торфяно-болотному типу почв. В болотно-подзолистых почвах большую долю гамма-активности вносят калий содержащие минералы и из-за этого вклад в гамма-активность техногенных изотопов нивелируется.
Изотопы урана, исследованные на данной территории, показали следующие значения альфа активности. В верхних горизонтах торфяно-болотного верхового типа почв среднее значение 238U в серии отобранных проб составляло 0,383 Бк/кг. Средняя активность 234U и 235U составляла соответственно 0,466 и 0,098 Бк/кг почвы. Общая суммарная активность урана в торфяно-болотных почвах варьировала от 0,685 Бк/кг (точка 15) до 1,187 и 1,214 Бк/кг в точке 6 и 23 соответственно. В торфяно-подзолистом типе почв средняя альфа-активность 238U в образцах была в пределах 0,427 Бк/кг. Средняя активность 234U, и 235U составляла соответственно 0,535 и 0,079 Бк/кг почвы. Общая активность изотопов урана в болотно-подзолистых почвах имела минимальные значения в точке 16 (0,732 Бк/кг), а относительно высокие уровни активности были обнаружены в точке 27 (1,446 Бк/кг). Низкая активность изотопов урана в торфяно-болотных верховых почвах обуславливается низким содержанием минерального вещества и повышенной кислотностью этого типа почв, что обеспечивает переход соединений урана в подвижную форму с последующим вымыванием его в нижележащие горизонты.
Заключение
В целом можно сказать, что наибольшие значения техногенных радионуклидов в верхних горизонтах почв располагаются к западу от Северодвинского промышленного района. Гамма-активность естественных изотопов соответствует фоновым значениям для данных типов почв. В основном наибольшие активности определяются в верхнем горизонте болотно-подзолистых почв. На исследуемой территории не обнаружено превышения активности изотопов 40K, 226Ra и 232Th, как и их дисбаланса. В процессе исследований не было выявлено какой либо корреляции в распределении техногенных гамма-активных изотопов и изотопов урана. Учитывая распределение среднегодовых потоков воздушных масс можно предположить, что источником техногенных изотопов на западе от Северодвинского промышленного района могли быть отголоски выбросов с локальных объектов (свалки, хранилища радиоактивных отходов и т.п.) западнее СПР в прошлом. Все полученные значения техногенных и природных гамма-активных изотопов ниже предельно допустимых величин, как и активность трех альфа-активных изотопов урана и не могут оказывать негативного влияния на окружающую среду.