В настоящее время наиболее актуально создание единой технологии переработки и кондиционирования радиоактивных отходов, обеспечивающей химическую, тепловую и радиационную устойчивость, пониженную радиационную активность, взрывобезопасность, механическую прочность получаемого продукта, концентрирование радионуклидов в меньшем объеме, отсутствие газовыделения, а также высокие экономические показатели [1–16].
Для сбора, переработки и долговременной локализации радиоактивных отходов в России создана централизованная система, включающая территориальные спецкомбинаты и пункты захоронения (ПЗРО). Однако для реакторов типа РБМК АЭС учет поступающих на долговременное хранение отходов, оценка качества их подготовки и захоронению на большинстве ПЗРО не отвечают современным научно-техническим требованиям. В связи с этим возникает необходимость разработки новых научно-технических подходов не просто к захоронению твердых радиоактивных отходов (ТРО), а переводу их из класса повышенной радиоактивности к малоактивным или даже нерадиоактивным объектам путем их консервирования в универсальные безопасные высокопрочные контейнеры [17–34].
Авторами предлагается использование безопасной технологии кондиционирования, переработки и утилизации РАО посредством включения их в бетонные матрицы с железооксидными наполнителями с последующей контейнеризацией твердых радиоактивных отходов.
Цель исследования
Разработать технологию, позволяющую минимизировать и кондиционировать жидкие радиоактивные отходы АЭС путем переводы их в твердые радиоактивные отходы пониженной активности с соблюдением действующих норм и правил по обращению с радиоактивными или токсичными промышленными отходами.
Материалы и методы исследования
Радиационно-защитные компаунды с включенными в них жидкими радиоактивными отходами получены с использованием природных высокожелезистых магнетитовых концентратов и цементного вяжущего марки М500 методом полусухого прессования с последующей термовлажностной обработкой прессованного композита. В качестве исходного железорудного сырья использовали высококачественные магнетитовые концентраты КМА с содержанием общего железа 68,5 % масс.
Контейнеры для радиоактивных отходов получены на основе магнетитового концентрата и кремнийорганического связующего, подвергнутых совместной механоактивации в струйной мельнице с последующим прессованием и термической обработкой в атмосфере водяного пара. Оболочка контейнера выполнена из высокопрочной ферритной стали 400 серии.
Исследование радиационно-защитных свойств разработанных материалов моделировалось методом Монте-Карло.
Результаты исследования и их обсуждение
Полученные методом полусухого прессования бетонные композиты на основе железооксидного минерального сырья с включенными в них радиоактивными отходами обладают следующими характеристиками: предел прочности на сжатие после 28 суток твердения 140 кг/см2; плотность материала 2900 кг/м3; водопоглощение 8 масс %; ослабление мощности экспозиционной дозы 12,0 крат.; выщелачиваемость по 137Сs (среднегодовая) не более 0,0001 (г/см2)/сут; альфа-загрязненность поверхности материала не более 2 (расп/см)/мин; содержание сухого ила в 1 м3 при кратности ослабления МЭД равной 2 находится в пределах 900–1100 кг.
Разработанный универсальный защитный контейнер обладает следующими физико-механическими и радиационно-защитными характеристиками: плотность бетона 3800 кг/м3; предел прочности на сжатие 120 МПа; предел прочности на изгиб 65 МПа; марка бетона по водонепроницаемости W12; марка бетона по морозостойкости F300; линейный коэффициент ослабления γ-излучения по 137-Cs (Е = 0,66 МэВ) 0,28 см-1, по 60-Co (Е = 1,2 МэВ) 0,20 см-1.
Изучены защитные свойства железооксидных материалов при воздействии на них точечных (ТГИ) и объемных (ОГИ) гамма-источников.
Теоретически рассчитанные значения линейных коэффициентов ослабления для ТГИ, выполненные по методу Монте-Карло в исследованном энергетическом интервале (табл. 1) близки к экспериментальным, что дает основание использовать их на практике.
Значения линейного коэффициента ослабления m (см-1) для ОГИ показано в табл. 2.
Таблица 1
Линейный коэффициент ослабления (m) ТГИ защитного контейнера
|
Тип материала |
r, кг/м3 |
m, см-1 для энергий (кэВ) ТГИ |
|||||
|
60 |
122 |
166 |
392 |
511 |
661 |
||
|
Защитный контейнер |
3800 |
7,16 |
3,21 |
2,01 |
0,55 |
0,42 |
0,31 |
Таблица 2
Линейный коэффициент ослабления (m) ОГИ защитного контейнера
|
Тип материала |
r, кг/м3 |
m, см-1 для энергий (кэВ) ОГИ |
|||||
|
59 |
168 |
350 |
605 |
847 |
1811 |
||
|
Защитный контейнер |
3800 |
9,02 |
2,85 |
1,05 |
0,33 |
0,21 |
0,11 |
Таблица 3
Кратность ослабления и числовой фактор накопления защитного контейнера для ТГИ и ОГИ с Е ≈ 60 кэВ
|
h, см |
0 |
1,0 |
1,6 |
2,2 |
3,2 |
|
KТГИ, отн.ед. |
1,00 |
7,82·105 |
8,01·109 |
9,44·1013 |
3,88·1019 |
|
KОГИ, отн.ед. |
1,00 |
1,77·106 |
3,11·1010 |
5,77·1014 |
4,01·1020 |
|
BNg, отн.ед. |
1,00 |
2,48 |
3,94 |
6,12 |
11,22 |
Практический интерес представляло исследование защитных характеристик контейнера по отношению к двум типам источников: на базе ТГИ и ОГИ с примерно с одинаковыми энергиями (60 кэВ). Установлено, что кратность ослабления ОГИ больше кратности ослабления ТГИ (табл. 3), что связано с числовым фактором накопления который в случае ОГИ больше 1 (числовой фактор накопления BN равен KОГИ/KТГИ для данного фиксированного значения Еg).
Таким образом результаты анализа радиационно-защитных свойств защитного контейнера на основе магнетитового концентрата и кремнийорганического связующего на базе двух типов источников: точечного и объемного, практически совпадают, т.е. не зависят от применяемого g-источника. Использование ОГИ – это моделирование реальной ситуации взаимодействия g-излучения с защитными стенками контейнера с РАО.
Заключение
Таким образом, разработаны способы переработки и утилизации жидких радиоактивных отходов посредством включения их в бетонные матрицы с магнетитовым наполнителем и последующей контейнеризацией твердых радиоактивных отходов. Изучены защитные свойства железобетонных материалов при воздействии на них точечных (ТГИ) и объемных (ОГИ) гамма-источников. Установлено, что кратность ослабления ОГИ больше кратности ослабления ТГИ. Использование ОГИ – это моделирование реальной ситуации взаимодействия g-излучения с защитными стенками контейнера с РАО.
Работа выполнена при поддержке проектной части Государственного задания Минобрнауки РФ, проект № 11.2034.2014/K и гранта РФФИ, проект. № 14-41-08067.